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(g)在放大的MEA电解槽中,降息氨的FE和电流与电压的函数关系。同时,时代在电流密度为600mAcm-2时,产氨效率可达~90%,并持续工作至少135h。
全面(d)eNORR的ΔGRPD决速步骤的二维图。降息相关研究文章以Electrochemicalsynthesisofammoniafromnitricoxideusingacopper–tinalloycatalyst为题发表在NatureEnergy上。时代(c)Cu6Sn5催化剂的HAADF-STEM图像。
全面(h)氨生产率与电流的函数关系。降息(d)Cu6Sn5催化剂的STEM-EDS元素能谱图©2023SpringerNature 图3(a)流通池示意图。
(g)在Cu6Sn5催化剂上,时代eNORR的在线DEMS测量。
在-0.23VvsRHE的电流密度大于1,400mAcm-2 时,全面氨生产率达到10mmolcm-2 h-1,FE96%。降息本文亮点1.本工作通过引入Lewis酸硼配位位点(FeN2B2)实现Fe单原子位点第一配位层的电子扰动。
EELS谱图明显显示出清晰的B、时代C、N和Fe信号。图文解析Figure1. Theoreticalstudiesofelectronicperturbation.(a)SchemeoftheelectronicperturbationofisolatedFecoordinationspherefornitrogenfixation.(b)ThestructureandchargedensitydifferencesofFeN4-Cstructuresand(c)FeN2B2-Cstructure.(d)ThestructureandHOMO/LUMOchargedensitydistributionsofFeN4-Cwithadsorbednitrogenand(e)FeN2B2-Cstructureswithadsorbednitrogen.(f)CalculatedfreeenergydiagramofthenitrogenreductionreactionmechanismonFeN4-Cand(g)FeN2B2-C.本工作首先以FeN4-C体系为结构调控模板,全面通过加入额外的硼原子来取代与铁配位的N原子,全面使得中心铁原子与邻近配位原子之间存在更强的电子耦合。
降息我们的发现将为单原子催化剂中金属位点的有效电子扰动提供新的见解。对此,时代张华彬教授和LuigiCavallo教授团队通过调节铁活性中心的自旋态,实现了对铁单原子配位结构的电子扰动。
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